0.   引言

成分数据是一组部分占整体的比例数据，这种数据只携带相对信息^[1]。作为成分数据分析领域的奠基人，Aitchison于20世纪80年代首次提出对数比变换，并将成分数据所在的空间称为单形(simplex)^[2]。目前成分数据不再认为是具有定和的比值向量，而扩展为比值向量的等价类。一个成分数据是一个代表任意元素组合的等价类，其分量的和可以不是一个常数^[3]。单形与常见数据所在的实数欧几里德空间不同，故以实数欧几里德空间为基础的多元统计方法不适用于成分数据^[4]。实现单形与实数欧几里德空间的变换成为成分数据分析的关键问题。2000年以后，成分数据分析方法取得两个重要进展。其中一个是Egozcue团队在2003年提出等度量对数比变换^[5]。另一个重要进展是Egozcue团队在2005年提出sequential binary partition方法，研究者利用该方法可构建有实际意义的对数比变换^[6]。经上述变换的成分数据可用于主成分分析、相关分析等多元统计分析^[7]。Pawlowsky-Glahn团队的两本专著全面论述了成分数据统计分析理论与方法^{[1, 4]}。国内学者在成分数据分析领域的研究成果较少且侧重于应用。周蒂在1998指出成分数据统计分析方法在地质领域所遇到的困难^[8]。孟宪伟等将成分数据的因子分析应用于地质样品的分类^[9]。杜德文等提出一种解决成分数据定和问题的方案^[10]。曾铃利用成分数据分析方法修正了斜长石－流体平衡湿度计^{[11, 12]}。姜晓佳等利用基于对数比变换的主成分分析识别出组合地球化学异常^[13]。

位于西藏改则县的多龙矿集区是班公湖－怒江成矿带最重要的找矿发现之一^[14]。化探数据在该地区的找矿勘探工作中发挥了重要作用^[15~19]，故化探数据的分析与解释直接影响找矿勘探工作的效果。化探元素数据是典型的成分数据^[20]，然而前人在分析多龙矿集区的化探数据时并未考虑成分数据的特殊性^[21~23]。笔者利用成分数据统计方法分析多龙矿集区水系沉积物化探数据，揭示这些数据隐藏的地质与地球化学信息，指导下一步的找矿勘探工作。

1.   研究区与研究方法

西藏多龙矿集区位于西藏自治区改则县境内，地处班公湖－怒江缝合带北缘和南羌塘盆地(见图 1)。该地区出露的地层有上三叠统日干配错组(T₃r)、下侏罗统曲色组(J₁q)、中－下侏罗统色哇组(J_1-2s)、下白垩统美日切错组(K₁m)、上渐新统康托组(E₃k)和第四系(Q)。曲色组主要岩性为长石石英砂岩；色哇组为砂板岩；上三叠统日干配错组为灰岩，下白垩统美日切错组主要为安山岩，上渐新统康托组为砾砂岩。其中，下侏罗统曲色组和中－下侏罗统色哇组为矿集区内铜-金矿床(点)的含矿围岩^[17]。

图  1  西藏多龙矿集区区域地质图(据文献[41]修改)

Q－第四系；E₃k－上渐新统康托组；K₁m－下白垩统美日切错组；J_1-2s－中下侏罗统色哇组；J₁q－下侏罗统曲色组；T₃r－上三叠统日干配错组；K₁ηγπ－早白垩世二长花岗斑岩；K₁γπ－早白垩世花岗斑岩, K₁λoπ－早白垩世石英斑岩；K₁γδπ－早白垩世花岗闪长斑岩；v－辉长岩；ba－枕状玄武岩；Σ－蛇纹石化橄榄岩

Figure  1.  Simplified geological map of Duolong mineral district, Tibet, China

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区内断裂构造主要发育有三组，包括近东西向断裂构造、北东向断裂和北西向断裂。区内岩浆活动以喷发、喷溢及超浅成侵入为主，基性、中酸性、酸性岩浆岩均有出露。区内出露的中酸性侵入岩有二长花岗斑岩、花岗斑岩、花岗闪长斑等，它们的锆石U-Pb年龄在116~128 Ma范围^[24~30]；基性岩墙的U-Pb年龄为126~127 Ma^[31]。

近年来，地质工作者在该地区发现了多不杂、荣那(又称铁格隆南)、波龙等10个铜-金矿床(点)^[32~33]。其中，荣那为超大型斑岩－浅成低温热液型矿床^[33]，多不杂、波龙和拿若等为大型富金斑岩铜矿床^{[21, 25]}。目前多龙矿集区探测的铜资源量已达到1600万吨，找矿潜力超2000万吨^[34]。已发现的铜-金矿床的成矿年龄约为118~121 Ma^[35~38]，矿石矿物主要有黄铜矿、斑铜矿、辉钼矿、黄铁矿、磁铁矿、方铅矿、闪锌矿等^[39~40]。

本文所用的多龙地区1: 5万水系沉积物化探数据来自3217件样品，野外采样密度平均为4个/km²。样品测试工作由西南冶金地质测试中心完成。每个样品分析测量了Cu，Pb，Zn，Cr，Ni，Mn，Ag，Sn，W，Mo，As，Sb，Bi，Hg，Au 15个元素的含量。样品中Cu、Pb、Zn、Cr、Ni、Mn采用X射线荧光光谱法测定，Au含量采用泡沫吸附－硫脲解脱石墨炉原子吸收分光光度法测定，Ag和Sn的测定采用发射光谱法测定，样品中As、Sb、Bi、Hg的测定采用原子荧光光谱法测定，W和Mo的测定采用催化极谱法。15个元素报出率均为100%。实验中，同时分析了国家一级标准物质，测试的准确度和精密度符合国家标准。

2.   成分数据统计方法

成分数据是一种比值型无量纲数据，取值范围为[0, 1]，与取值范围在负无穷和正无穷之间的统计数据不同^[4]。在地质领域，常见的成分数据有岩石的常量和微量元素含量等^[8]。成分数据统计分析的关键在于将成分数据变换到实数欧几里德空间不同^[4]。关于成分数据的处理与分析，目前学界已经提出三种变换：ALR变换(Additive Log-Ratio Transformation)、CLR变换(Centered Log-Ratio Transformation)和ILR变换(Isometric Log-Ratio Transformation)。三种变换的共同点在于变换形式都是变量的对数比值，因而统称为对数比变换。本质上来说，ALR变换和CLR变换不能消除成分数据的闭合效应，而ILR变换可以。原始成分数据经ALR变换和ILR变换之后，减少一个变量。CLR变换之后的数据与原始数的变量数相同^[4]。

2.1   ALR变换

以一个岩石样品的地球化学数据x₁=[x₁₁, x₂₁, …, x_m1]′为例，x_j1代表岩石某元素的含量，ALR变换公式为^[42]：

上述变换不一定以最后一个元素值x_m1为变换基础，实际上以任意一个元素为变换基础都是ALR变换；但使用不同的变换基础，后续的统计分析结果通常不是一样的。虽然ALR变换形式简单，但是变换后的变量a_j1常常缺乏明确的地质和地球化学意义。

2.2   CLR变换

以x₁=[x₁₁, x₂₁, …, x_m1]′为例，CLR变换公式为^[40]：

其中g(x₁)是所有元素含量的几何平均数：$g\left( {{x_1}} \right) = \sqrt[m]{{{x_{11}} \cdot {x_{12}} \cdot \; \cdots \; \cdot {x_{m1}}}}$。CLR变换是将成分数据作中心化变换，故变换后的数据c_j1还是表示对应的元素。然而，由于c₁₁+c₂₁+…+c_m1=0，CLR变换并未真正消除成分数据的闭合效应^[43]。

2.3   ILR变换

以x₁=[x₁₁, x₂₁, …, x_m1]′为例，ILR变换公式比较复杂^[5]：

ILR变换是在标准正交基向量下完成的，故欧几里德空间的统计方法也适用于变换后的成分数据。然而，与ALR变换类似，ILR变换后的变量s_j1缺乏明确的地球化学意义。Filzmoser^[44]利用CLR变换与ILR变换的转换矩阵(转换矩阵公式见文献[43])，将ILR变换后的主成分分析结果在CLR空间下表示出来，因而既克服了成分数据的闭合效应，又容易找到元素组合的地球化学意义。本文将采用Filzmoser提出的算法，对多龙地区水系沉积物化探数据作主成分分析，获取反映该地区地球化学的元素组合，以指导下一步的找矿勘探工作。

2.4   混合分布筛分方法

化探数据常因多个地质地球化学过程的影响而表现为混合分布，故混合分布的识别和筛分对于解释多个地质地球化学过程具有重要意义^[45]。刘向冲等利用MML等地质算法对江西大吉山钨矿化探数据进行混合分布筛分与解释，取得了较好的结果^[46]。MML算法是由Figueiredo和Jain基于最小信息长度准则(Minimum Message Length Criterion，简称MML)和期望最大化法(Expectation-Maximization Algorithm，简称EM)提出的^[47]。该算法在估计混合分布参数时比概率图法具有更高的精度，且有MATLAB程序包可实现该算法^[46]。本文将利用MML-EM算法分析与解释多龙矿集区水系沉积物化探数据，挖掘其中的地质与地球化学信息。

3.   结果

图 2显示了Cu和Au元素的空间模式。从图中可看出，只有一部分已发现的铜-金矿床(点)紧邻Cu和Au元素高值异常区域。Cr和Ni元素高值区域主要集中在多龙地区东北角(见图 3)。

图  2  多龙地区水系沉积物Cu和Au元素含量空间分布

两个元素含量的空间分布图是利用ArcGIS反距离加权方法差值得到的；图中黑色五角星为多龙地区已发现的铜⁃金矿床（点）

Figure  2.  Spatial distribution of the concentrations of Cu and Au in stream sediment in Duolong District

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图  3  多龙地区水系沉积物Cr和Ni元素含量空间分布

两个元素含量的空间分布图是利用ArcGIS反距离加权方法差值得到的；图中黑色五角星为多龙地区已发现的铜⁃金矿床（点）

Figure  3.  Spatial distribution of the concentrations of Cr and Ni in stream sediment in Duolong District

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利用MML中多算法对这15个元素作统计分析。图 4显示15个元素都包含两个对数正态分布，即服从双模式分布。对于元素Cu、Pb、Au、Zn、Sb、Bi、Hg、As、Ag、Mo、Mn、Cr和Ni，概率分布右侧较厚的尾部实际是双模式分布中均值较高的子分布(即p2)；对于元素W和Sn，两个子分布的均值比较接近，叠加程度最大。Cr和Ni元素的两个子分布概率密度函数叠加程度最小。

图  4  多龙地区水系沉积物15个微量元素含量混合分布筛分结果

Figure  4.  Separation results of the mixed distribution of the 15 elements' concentration data in stream sediment in Duolong District

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本文计算了原始化探数据经过对数变换后和ILR变换后的主成分分析结果。由于各元素含量值相差较大，计算主成分使用的是15个元素的相关系数矩阵。结果显示，经对数变换的15个元素主要分布在主成分双标图的右半边(见图 5)。除Cr外，其余14个元素在第一主成分的载荷都是正数；Cr、Ni、Hg、Mn、Zn、Sb、Sn、As和Au在第二主成分的载荷为正数，Mo、W、Bi、Cu、Ag和Pb的载荷为负数。

图  5  多龙地区原始化探数据经对数变换后的主成分分析双标图

代表元素的线段由该元素在两个主成分的系数确定；红色圆点为对应主成分的得分；代表Sn和As元素的线段重合，图中截线的位置为Sn线段的终点

Figure  5.  Biplot of principle component analysis of the logarithm-transformed geochemical data in Duolong District

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根据Filzmoser提出的算法^[44]，本文对多龙地区化探数据作ILR变换，计算其主成分并转换在CLR空间下显示其结果。经ILR变换的主成分双标图显示，15个元素较为均匀地分布在四个象限(见图 6)。在第一主成分拥有正载荷的元素有Pb、Cu、Ag、Zn、Au、Bi、As、Mo和Sb，Cr、Ni、Hg、Sn、W和Mn拥有负载荷；在第二主成分拥有正载荷的元素有Au、Hg、Bi、Sb、As、Cu、Mo和Cr，拥有负载荷的元素包含Zn、Mn、Sn、Pb、W、Ag和Ni。

图  6  多龙地区化探数据经ILR变换后主成分分析在CLR空间的双标图

Figure  6.  Biplot of principle component analysis of the ILR-transformed geochemical data in Duolong District

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4.   讨论

蛇纹石化橄榄岩出露的位置与Cr和Ni的高值区域对应(见图 1、图 3)。由于基性岩和超基性岩的Cr和Ni含量通常较高^[48]，笔者认为多龙地区Cr和Ni元素高值异常反映了该地区基性岩和超基性岩的影响，零星分布的Cr和Ni元素较小的高值区域可能与尚未揭露的基性岩或超基性岩(脉)有关。Cr和Ni元素含量服从两个对数正态分布组成的混合分布，两个子分布的均值相差较大。考虑到该地区出露的基性岩和超基性岩形成时代早于中酸性岩体的形成时代和Cu-Au成矿年龄^[49]，笔者认为Cr和Ni元素其高均值的子分布反映了基性岩和超基性岩的影响，与Cu-Au成矿没有直接关系，而它们的低均值子分布代表了背景地球化学过程。

多龙地区已发现的铜-金矿床(点)主要富集Cu、Au、Mo等亲硫元素，故Cu、Pb、As、Au、Zn、Sb、Bi、Ag、Hg和Mo等元素的高值异常可能与该地区多期次斑岩体侵入和相关的岩浆热液活动有关。Cu、Pb、As、Au、Zn、Sb、Bi、Ag、Hg和Mo等元素的高均值子分布可能反映了多期次中酸性岩浆活动的影响，它们的低均值子分布可能反映了背景地球化学过程。虽然W和Sn元素含量也服从双模式分布，但两个子分布的均值非常接近。这可能是由于该地区的多期次岩浆活动对W和Sn元素的影响较小。

化探元素数据是典型的成分数据。对比图 5和图 6不难发现，对原始化探数据直接作主成分分析有两个重要缺陷。其一，由于成分数据存在闭合效应，原始化探数据的第一主成分的载荷几乎都为正数^[48]，且这一现象普遍存在^[51~56]。其二，从地球化学的角度，承载最大信息量的第一主成分通常是难以解释的。通过对多龙地区15个元素的空间分布和统计分布规律可知，这15个元素指示了不同的地质地球化学过程；然而，原始数据第一主成分所代表的元素组合却包含其中14个元素。

经过ILR变换得到的第一主成分有较为明确的地球化学意义。在第一主成分拥有正载荷的元素(Pb、Cu、Ag、Bi、As等)属于亲硫元素^[57]，且与多龙地区已发现的铜-金矿床(点)有密切联系。故这些元素的含量越高意味着铜-金成矿潜力的越大。在第一主成分拥有负载荷的Cr和Ni元素分别属于亲石元素和亲铁元素^[57]，与早于斑岩的基性岩和超基性岩侵入活动有关；W和Sn元素分别属于亲石元素和亲硫元素^[57]，它们的富集成矿通常与S型花岗岩有关，而多龙地区发育的为I型花岗岩^[58]。由此可见，第一主成分的元素组合可指示多龙地区的铜-金成矿潜力，其得分可用于圈定铜-金成矿预测靶区。

图 7对比了对数变换后和ILR变换后的第一主成分得分。为了方便对比，第一主成分的得分均作了标准化处理。该图叠加了多龙地区已发现的铜-金矿床(点)和地表蚀变。两个得分图的最大区别是ILR变换后的第一主成分在东北角得分较低，且低值范围较大；其次，ILR变换后的第一主成分在西南角(地堡那木岗附近)有较大范围的高得分，在尕尔勤附近的高得分范围较小。由表 1可知，ILR变换后的第一主成分载荷≥0.28的元素有Cu、Pb、Zn和Ag，而对数变换后的第一主成分的载荷≥0.28的元素有Cu、Pb、Zn、Ag、As、Bi和Au。两种变换的高载荷元素相似，这是造成两个得分图高值区域相似的主要原因。Cr和Ni元素在ILR变换后的第一主成分有绝对值较大的负载荷，这使得基性岩和超基性岩出露的区域得分很低。

图  7  多龙地区化探数据对数变换后(a)和经ILR变换后(b)的第一主成分得分图

(地表蚀变范围据[41]修改)

Figure  7.  Score maps of the first component in the logarithm-transformed (A) and ILR-based (B) principle component analysis in Duolong District

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表  1  经对数变换和ILR变换的第一主成分载荷

Table  1.  Loadings of the first component of the logarithm-transformed and ILR-based principle component analysis

元素	对数变换后的第一主成分	ILR变换后的第一主成分
Cu	0.31	0.28
Pb	0.33	0.36
Zn	0.33	0.23
Cr	-0.01	-0.52
Ni	0.01	-0.47
Mn	0.24	-0.11
Ag	0.33	0.28
Sn	0.26	-0.16
W	0.21	-0.13
Mo	0.23	0.04
As	0.31	0.12
Sb	0.27	0.01
Bi	0.31	0.16
Hg	0.06	-0.24
Au	0.28	0.16

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多龙地区大部分铜-金矿床(点)和地表蚀变落在ILR变换后的第一主成分得分较高的区域，且这些区域面积较大。这说明第一主成分的得分有一定的预测能力。笔者根据第一主成分的得分圈定了3个预测靶区。靶区1的高得分与该位置的Cu异常有关；根据野外验证得知，此处的Cu异常与荣那斑岩－浅成低温热液型矿床有关。靶区2是3个预测靶区中面积最大的。前人近期在靶区2发现出露面积较小的闪长岩^[31]。Wang利用多重分形模型预测靶区2有较大的成矿潜力^[15]。鉴于斑岩型铜矿床与中酸性岩体的密切关系，笔者认为靶区2的成矿潜力最高，建议优先安排进一步工作查证。靶区3的面积相对较小，它的查证优先级别低于靶区2。另外，多龙地区西南角高得分区域面积最大。目前在此区域只发现了地堡那木岗和拿顿两个矿床(点)，仍需进一步查找异常的来源。

5.   结论

本文利用ILR成分数据变换和MML-EM算法定量分析多龙矿集区水系沉积物化探数据的统计分布规律，并对化探数据作出如下解释。

(1) 15个化探元素含量都服从包含两个对数正态分布的混合分布。Cr和Ni元素高均值的子分布反映了该地区基性岩和超基性岩侵入活动的影响；Cu、Pb、As、Au、Zn、Sb、Bi、Ag、Hg和Mo等元素的高均值子分布可能反映了多期次中酸性岩浆活动的影响；W和Sn元素的两个子分布的均值非常接近，可能是因为该地区的多期次岩浆活动对W和Sn元素的影响较小。

(2) 直接对原始化探数据作主成分分析不能消除成分数据的闭合效应，也难以得到有明确地球化学意义的元素组合。ILR变换为基础的主成分分析可识别出反映该地区不同地球化学过程的元素组合。第一主成分的元素组合可指示多龙地区的铜-金成矿潜力。多龙地区大部分铜-金矿床(点)和地表蚀变落在第一主成分得分较高的区域。根据第一主成分的得分，本文圈定了若干个成矿潜力较大的靶区。