2. 中海油研究总院, 北京 100020;
3. 中国石油大学 (北京) 地球科学学院, 北京 102249
2. NOOC Research Institute, Beijing 100020, China;
3. College of Geosciences, China University of Petroleum, Beijing 102249, China
烃源岩的排烃通常是指油气从低渗透源岩中排驱到相对较高渗透率的运载层或储层的过程(Hunt,1979),是油气地球化学研究中相对薄弱的环节,同时也是准确预测含油气盆地油气资源必须涉及的重要环节(Pepper and Corvi, 1995)。此处的排烃又被称为烃源岩的初次运移,受烃源岩本身生烃能力与孔渗等因素以及各种外在地质因素(微裂缝、断层等)的影响,储层中溶蚀孔洞、裂缝等也会影响运移效率,地层中的异常高压形成的压差为其主要动力(黄传卿等,2014;刘道理等,2017;赵凯等,2018;胡洪瑾等,2019)。
排烃效率即为油气初次运移的效率(张文正等,2006),烃源岩的排烃效率是油气资源评价中不可缺少的参数,排烃效率研究既可以指导资源评价,也可以作为验证资源评价结果可靠性的重要科学手段。从现有的研究结果看,烃源岩的排烃效率与有机质的丰度、类型及成熟度等条件均有关系,但是不同学者的认识差异较大,尚未形成比较完整的各种有机质类型烃源岩排烃效率的统一认识。有学者认为有机质类型好的烃源岩具有较高的排烃效率(Pepper and Corvi, 1995;张文正等,2006;陈中红和刘伟,2007;陈建平等, 2014, 马卫等,2016;李剑等,2018),随着成熟度的增加排烃效率增大(Pepper and Corvi, 1995;陈安定,2010;蔡希源,2012;陈建平等,2014;陈瑞银等,2015;马卫等,2016),但也有学者认为有机质类型较好的烃源岩排烃效率反而较低(陈中红等,2004;张文华等,2015)。部分研究表明排烃效率受有机质丰度影响,即有机质丰度越高排烃效率越高(张文正等,2006;张文华等,2015;廖玲玲,2016;马卫等,2016;李剑等,2018)。
烃源岩的排烃研究多通过对样品采用生排烃模拟实验进行。生排烃模拟实验是随着对烃源岩生烃过程认识的发展而出现的,随着温度的升高,有机大分子可以分解成有机小分子是其最根本的理论基础。国外从20世纪60年代开始了烃源岩的模拟生烃实验,最早出现的模拟实验基本上只考虑温度对生烃过程的影响。随着对烃源岩生烃过程认识的发展,为了考虑各种地质条件对生烃过程的影响,之后的模拟实验加入了不同因素如有机质类型、压力、温度、时间、催化剂和水介质等对产物特征的影响(Hunt,1979;汪本善等,1980;刘德汉等,1982;傅家谟等,1987)。
国内生排烃模拟实验研究从20世纪80年代初开始,不同学者进行了不同煤岩组分生烃的模拟实验(刘德汉等,1986;张惠之等,1986),在此之后展开了对不同类型、不同成熟度的有机质在不同温压条件下以及有无催化剂的生排烃模拟实验研究(刘金钟和唐永春,1998;付少英等,2002;刘德汉等,2004;刘全有等,2006;肖芝华等,2007;刘全有等,2008;肖芝华等,2008)。
按照实验体系是否封闭,生排烃模拟实验可分为开放体系、半开放体系和封闭体系3类(米敬奎等,2009)。金管全封闭模拟实验系统是封闭体系中的一种,是由中国科学院广州地化研究所刘金钟研究员最早引入国内的(米敬奎等,2009;王治朝等,2009)。该封闭体系与其他类型的封闭体系相比,可以更好地探讨压力的影响作用,同时可以任意选择模拟实验的升温速率(王治朝等,2009),已被较多地应用于模拟实验当中(毛榕等,2012;廖玲玲,2016)。
目前关于中国近海盆地的烃源岩模拟实验,主要集中在有机质基本性质(如有机质丰度、类型和成熟度)、定量评价与评价标准、生烃热模拟实验与生烃动力学等方面(姜福杰等,2010;傅宁等, 2012, 2017;张功成等,2016;尤丽等,2018),涉及烃源岩排烃效率研究方面的实验相对较少,尚未建立不同有机质类型烃源岩的排烃模式。
为了研究不同有机质类型烃源岩的排烃效率、排烃机理,构建不同类型烃源岩的排烃模式,本文通过金管全封闭模拟实验系统开展不同类型烃源岩的排烃模式研究,为油气资源的客观评价提供依据。
1 样品与实验 1.1 实验样品分别采集了典型盆地(渤海盆地、东海盆地、北部湾盆地、珠江口盆地、琼东南盆地等)主力烃源岩层位样品38个,首先对所采样品进行有机碳、热解、镜质体反射率、干酪根镜检等实验,根据实验结果挑选了3个成熟度较低且有机质类型不同的烃源岩样品进行排烃模拟实验,所挑选烃源岩样品基本信息见表 1。
表 1 实验样品基本信息 Table 1 Basic information table of experimental samples |
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由于采集泥岩样品量较少,同时开放体系与封闭体系相比,两者的生烃量虽然接近,但在生烃产物组成上却有较大区别:开放体系下的液态烃产物含有更多的极性组分,而封闭体系下的液态烃产物更接近于油藏原油(Horsfield et al., 1989;Behar et al., 1997;潘银华等,2018)。所以模拟实验主要使用金管全封闭模拟实验系统,黄金管模拟体系结构示意图见图 1。
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图 1 黄金管模拟体系结构示意图 Fig. 1 Schematic diagram of gold tube simulation |
首先将实验样品粉碎至178 μm(80目)并进行索氏抽提后,采用封闭式金管的实验方法将烃源岩和模拟储层(粒度150~178 μm(80~100目)的石英砂)封闭在同一根金管中,中间用硅酸盐纤维隔离层隔开。模拟压力为30 MPa,模拟初始温度为200 ℃,升温速率为20 ℃/h,每个样品设10个温度点(分别为320.0 ℃,345.8 ℃,369.6 ℃,395.4 ℃,420.3 ℃,444.7 ℃,470.7 ℃,495.5 ℃,550.1 ℃与600.0 ℃),最终温度为600 ℃。根据easy Ro法,由温度得到其对应的镜质体反射率(王艳飞和肖贤明,2010),不同温度点对应不同的easy Ro值(表 2)。
表 2 温度点对应easy Ro值 Table 2 Easy Ro values corresponding to temperature points |
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金管中的烃源岩样品随着温度升高开始生烃,当生烃量达到一定程度后,产物穿过隔离层向储层运移。在加热结束后,取出高压釜,将金管放入真空系统,使气体释放到真空系统中,真空系统与GC 7890气相色谱连接,采用真空采样环进样,一次进样可完成C1-5烃类气体和CO、CO2等气体的测试。
气体测试完成后,用液氮冷冻与真空玻璃管连接的样品瓶来收集扩散到真空系统中的C6-14轻烃,取下样品瓶后,迅速放入二氯甲烷溶剂,将该样品瓶计为样品瓶1。然后把金管从真空系统中取出,在硅酸盐纤维隔离层的位置剪开金管,将含有硅酸盐纤维和石英砂的金管放入样品瓶1中,其中为实验中的排出油部分;将生烃样品从剩余的金管中取出放入另一个样品瓶,计为样品瓶2,加入二氯甲烷溶剂,其中为实验中的残留油部分。最后在含有样品的金管取出样品后,空金管放入样品瓶1之中。至此,实验所得排出油与残留油收集完毕。
在样品瓶中的溶液加入氘代正构C24作为内标,用安捷伦7890 N气相色谱进行C6-14的轻烃测试,对C14+的重烃部分使用萃取法收集,用称重法定量,得到实验中的轻重烃的产量。最后将所得数据与对应样品的TOC值相比,得到单位TOC对应的产量,将该产量与热演化程度相结合进行讨论,最后所得数据单位为mg/g-TOC,该数值表示单位质量单位TOC的生排烃量。
2 不同类型烃源岩排烃模式与产物对比 2.1 不同类型烃源岩热模拟轻重烃产量变化特征将总生成油(简称总油)、排出油、残留油中的烃类按碳数大小分为轻烃与重烃:碳数小于等于14的烃类为轻烃,大于则为重烃。将数据处理后得到排出油、残留油与两者之和的总油产量随着热演化程度升高的变化图(图 2)、不同类型烃源岩在各温度点所得到的总油、排出油与残留油中轻重烃组分产量柱状图(图 3)以及总油、排出油、残留油的组分以及气态烃随热演化变化的数据表(表 3)。
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①—未成熟—低成熟阶段;②—成熟阶段;③—高成熟阶段;④—过成熟阶段;线条与纵坐标所围区域为其产量 图 2 不同类型烃源岩热模拟产物轻重烃产量变化图 Fig. 2 Variation diagram of light and heavy hydrocarbon productions from thermal simulation products of different types of source rocks |
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图 3 不同类型烃源岩总油、排出油、残留油柱状图 Fig. 3 Columnar diagrams of total oil, discharged oil and residual oil from different types of source rocks |
表 3 各种烃类组分及随热演化变化数据 Table 3 Data sheet of various hydrocarbon components and their evolution with thermal evolution |
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由图表可知,Ⅰ型与Ⅱ型烃源岩所生成的总油的产物在未熟—低熟阶段及成熟阶段以C14+的重烃组分为主,并在该阶段随着热演化程度增加,其产量也在不断上升,在生油窗附近达到产量高峰后开始下降,在高成熟阶段,C14+的重烃组分与C6-14的轻烃组分含量相当,进入过成熟阶段之后,轻烃的含量开始高于重烃含量,或与该阶段重烃大量裂解生成轻烃类有关。轻烃的产量与重烃类似,亦表现为先上升后下降的趋势,但轻烃产量在easy Ro值为1.66%达到高峰,相对重烃较晚。
Ⅲ型烃源岩生成的总油产物一直以C6-14的轻烃组分为主,轻重烃产量随热演化程度的变化特征与Ⅰ型与Ⅱ型烃源岩相似,均为先上升后下降,且重烃产量达到高峰的时间早于轻烃。
排出油的组分变化特征或受烃源岩的类型影响较低,三种类型的烃源岩特征基本相同,均表现为在未熟—成熟阶段以C14+的重烃组分为主,后随着热演化程度增加,轻烃组分含量逐渐升高,最后在过成熟阶段,排出油以轻烃组分为主。排出油中轻重烃的含量变化特征亦表现为先上升后下降,且重烃达到高峰的时间要早于轻烃。
Ⅰ型、Ⅱ型与Ⅲ型烃源岩的残留油组分变化特征与其总油变化特征大体相同,即不同类型烃源岩轻重烃产量先上升后下降,重烃早于轻烃达到高峰,但Ⅰ型与Ⅱ型烃源岩残留油中以重烃组分为主,Ⅲ型烃源岩以轻烃组分为主。
总体来说Ⅰ型、Ⅱ型与Ⅲ型烃源岩中总油、排出油与残留油的轻重烃组分产量变化特征相似,均表现为先上升后下降的趋势,且重烃组分要先于轻烃组分达到产量的高峰。但Ⅲ型烃源岩与Ⅰ型、Ⅱ型烃源岩总油与残留油中的轻重烃含量特征有所不同,前者总油与残留油中一直以C6-14的轻烃组分为主,后者则是在easy Ro值达到1.66%之前以C14+的重烃组分为主,在之后轻烃组分略高于重烃组分;排出油中轻重烃含量特征三者表现一致。
2.2 不同类型烃源岩生排油模式由不同类型烃源岩的排烃模式图(图 4)可知,不同类型的烃源岩在未熟阶段均未见有排出油,在该阶段生成的油较少,生成的少量油主要吸附在有机质本身和矿物颗粒表面,使得烃源岩早期主要表现为油的富集,主要残留于样品之中。
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①—未成熟—低成熟阶段;②—成熟阶段;③—高成熟阶段;④—过成熟阶段;线条与纵坐标所围区域为其产量 图 4 不同类型烃源岩排油模式图 Fig. 4 Oil discharge model diagram of different types of source rocks |
在easy Ro小于1.3%时,随着成熟度增加,排出油产量明显上升,其中Ⅰ型、Ⅱ型烃源岩的生油量均在easy Ro约为1.0%时达到高峰(分别为777.32 mg/g-TOC与515.05 mg/g-TOC),与已有研究结果相符(TISSOT B P et al., 1984;李志明等,2018等均表明在easy Ro小于1.3%时,排油量迅速上升,在easy Ro约为1.0%时达到高峰),排油受生油量增加的影响同时或略滞后达到高峰(最大排油量分别为329.36 mg/g-TOC与134.99 mg/g-TOC);Ⅲ型烃源岩的镜质组含量较高,其生烃门限也相对较高,生油量达到高峰的时间也较迟(康洪全等,2017),约在easy Ro为1.3%时达到高峰。
在easy Ro>1.3%之后,各类型烃源岩的生油量均呈下降趋势,同时排油量也随成熟度增加而降低。Ⅰ型、Ⅱ型烃源岩的排出油与残留油含量的比值较小,接近于1,Ⅱ型烃源岩略高于Ⅰ型,Ⅲ型烃源岩排出油与残留油的比值则远小于1。
2.3 不同类型烃源岩排油效率烃源岩排油效率计算公式为:排油效率(%)=总排油量/总生油量×100(总排油量与总生油量为达到该温度点时,所排出与生成的油总和,马卫等,2016)。不同类型烃源岩的排油效率图如图 5所示。随着烃源岩热演化程度的不断增加,烃源岩排烃效率呈现着由快速增大渐变为缓慢增大,最终趋于定值的规律,这与以往研究相吻合(郭继刚等,2013),但不同类型烃源岩的排油效率在不同热演化阶段略有差异。Ⅰ型与Ⅱ型烃源岩的排油效率在高成熟阶段后期达到稳定值,Ⅲ型烃源岩则在成熟阶段便已经达到高峰,且随着成熟度增加,排油效率略微下降。Ⅰ型、Ⅱ型与Ⅲ型烃源岩最终排油效率分别为35.73%、27.17%和12.37%,烃源岩类型越差,排油效率越低。
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①未—低熟阶段;②成熟阶段;③高成熟阶段;④过成熟阶段 图 5 不同类型烃源岩排油效率变化图 Fig. 5 Variation diagram of oil discharge efficiency of different types of source rocks |
不同类型烃源岩排油效率快速增大的阶段与生油量快速升高的阶段大体相同,且均在成熟阶段,在该阶段生油量较高,油开始富集,有机质矿物颗粒表面吸附足够生成油之后,开始大量排烃,排油效率开始上升,随着演化程度增加,轻烃产量上升,排油效率进一步增加。而在进入高演化阶段之后,有机质的生烃潜力大多已耗尽,但此时滞留烃裂解程度高,轻质烃类的大量形成提高了流体的流动性,所以排油效率也保持在较高水平(Bowker K A et al., 2003;张守春等,2009;孙永革等,2011)。而Ⅲ型烃源岩或因生成的烃类较少,在高成熟阶段已基本没有可以用来裂解的烃类,没有生成更多轻烃的物质基础,使得排油效率略有下降。
2.4 不同类型烃源岩排烃差异性探讨综合上文可知,不同类型烃源岩的排烃模式整体来看较为相似,排烃均表现为随着热演化程度的增加先上升后下降的特征,并在成熟阶段的中期或后期达到排烃的最高峰。该现象或与烃源岩的生烃过程息息相关:不同类型烃源岩的主要生烃阶段为成熟阶段,所以在该阶段排烃的量也较高,达到了排烃的最高峰。在成熟阶段之后,烃源岩的生烃量也渐渐减少,排烃量也随之下降。不同类型烃源岩排出油的轻重烃组分变化也大体相似。
不同类型烃源岩的生烃量具有明显差异,Ⅰ型烃源岩为中深湖相成因,生烃较多,累积生成量为6711.85 mg/g-TOC,Ⅱ型烃源岩亦为中深湖相成因,生烃次于Ⅰ型烃源岩,累积生成量为4170.14 mg/g-TOC,Ⅲ型则是潮坪-泻湖相成因,生烃量最低,累积生成量仅为2182.57 mg/g-TOC。生烃量对排烃量与排油效率具有明显控制作用,类型好的烃源岩生烃量高,排烃量也较高。根据排出烃类的组分特征可知不同类型烃源岩的排烃差异性主要表现在其排烃量与排油效率的差异。Ⅰ型、Ⅱ型到Ⅲ型烃源岩的排烃量依次下降,Ⅰ型的最高,累积排烃量为1670.41 mg/g-TOC,Ⅲ型的最低,累积排烃量为49.27 mg/g-TOC。烃源岩类型与排油效率呈正相关的关系,随着烃源岩类型变差,烃源岩的排油效率下降。
此外,Ⅰ型烃源岩累积生成的气态烃为2036.49 mg/g-TOC,液态烃为4675.36 mg/g-TOC,气液比为0.44,Ⅱ型烃源岩累积生成的气态烃为1588.37 mg/g-TOC,液态烃为2581.77 mg/g-TOC,气液比为0.62,Ⅲ型烃源岩累积生成的气态烃为1784.38 mg/g-TOC,液态烃为398.19 mg/g-TOC,气液比为4.36,生成的气态烃相对较多,是以生气为主的烃源岩,烃源岩排烃首先要满足有机质本身的吸附,生成液态烃较少,吸附烃所占比例便较大,排油效率则降低(孙永革等,2011)。
另根据烃源岩显微组分特征来看,Ⅲ型烃源岩的镜质组含量较高,达到了53%,Ⅰ型与Ⅱ型烃源岩的镜质组成分仅为1%与11%,显微组分中镜质体组分微孔发育,吸附能力较强(朱学申等,2020),降低了Ⅲ型烃源岩的排烃效率。
3 结论(1) 烃源岩类型对总油与残留油中轻重烃的比例影响较大,Ⅲ型烃源岩中一直以C6-14的轻烃组分为主,Ⅰ型、Ⅱ型烃源岩则是在easy Ro值达到1.66%前以C14+的重烃组分为主,在之后轻烃组分略高于重烃组分,但是烃源岩类型对排出油中轻重烃的比例影响较低,排出油中均表现为在未熟—成熟阶段以重烃为主,在高熟—过熟阶段以轻烃为主;
(2) 烃源岩的类型对生排油量的影响明显,烃源岩的类型越好,生排油量越高,Ⅰ型烃源岩的生排油量最高,Ⅲ型烃源岩最低;
(3) 烃源岩的类型越好,排油效率越高,Ⅲ型烃源岩以生成气态烃为主,排油效率也较低,同时显微组分中镜质组含量较高也会降低其排油效率。
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